我院黄志高教授课题组在固态电池第一性原理热力学研究领域取得进展

全固态电池(ASSBs)作为下一代储能器件，因其优越的安全性和高能量密度而受到广泛关注。然而，电极和固态电解质(SE)之间的高界面阻抗仍然是ASSBs商业化的主要障碍。由于电极和SE之间的能级不匹配，锂离子和电子将在电极/SE界面重新分布，从而形成空间电荷层（SCL）。SCL的形成通常会导致局部锂离子耗尽或富集，进而影响界面锂离子的输运。深入理解电极/SE界面SCL的演化及其对锂离子输运的影响对于阐明固态电池失效机制和解决其倍率性能瓶颈至关重要。

基于此，黄志高教授团队采用第一性原理计算，结合热力学模型，系统研究了一种典型的全固态电池体系（Li/γ-Li₃PO₄/Li_xCoO₂）界面Li缺陷形成能、锂离子和电子转移行为，通过界面静电势差的计算分析，揭示了不同充电态下空间电荷层的演化对锂离子输运的影响机理，并提出了抑制空间电荷层效应的有效策略。研究结果发现，界面锂离子-电子转移的共同驱动导致了空间电荷层的形成；不同充电态下空间电荷层发生演化，引起界面静电势差发生改变，进而影响锂离子输运。此外还发现界面静电势差与晶体取向有关，通过控制晶向可有效减缓界面锂离子迁移势垒。

研究成果以《Space charge layers and interface potentials in Li/γ-Li₃PO₄/Li_xCoO₂ solid-state batteries: Insights from a first-principles-informed thermodynamic study》为题发表于美国物理学会（APS）旗下物理学刊物《Physical Review Materials》，该论文署名单位为福建师范大学，我院硕士生康秀梅为第一作者，许桂贵副教授、黄志高教授为通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金、福建省自然科学基金等项目资助。

官网链接：https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.8.105402