卤化物固态电解质被视为下一代全固态锂电池的关键材料。然而,现有卤化物电解质难以同时满足高电压稳定性、快速离子传输及与氧化物正极活性材料兼容的需求,制约了其实际应用。
基于此,我们开发出钽/铌(Ta/Nb)共占位的氟化固态电解质(Li3NbxTa1-xCl5OF)。通过氟化并优化Ta/Nb比例,结合短时球磨合成技术,实现了高离子电导率(3.07 mS /cm)和超宽电化学窗口(>4.6 V vs. Li+/Li)。研究发现,Ta/Nb共占据不仅显著提升了材料的氧化稳定性,还赋予其低杨氏模量(4.3 GPa)的柔性特征,可有效缓解充放电过程中的体积形变,维持正极内部紧密接触。以该电解质组装的全固态锂电池,采用单晶LiNi0.88Co0.09Mn0.03O2(SC-NCM88)正极,在4.6 V高截止电压下展现出202.9 mAh g⁻¹的高比容量,循环200次后容量保持率达85.8%,且1000次循环后仍保持84.4%的容量。通过冷冻电镜(Cryo-TEM)和聚焦离子束扫描电镜(FIB-SEM)分析,发现循环后电解质与正极活性颗粒的接触更加紧密,证实了其优异的界面稳定性和自修复能力。
该研究为开发高性能卤化物固态电解质提供了新思路,对推动高能量密度全固态电池的实用化具有重要意义。相关成果以《Enabling High-Voltage Stability and Interface Compatibility via Ta/Nb Co-Occupation in Fluorinated Li-Halide Catholytes》为题发表于学术期刊《Energy Storage Materials》 (IF=18.9)。论文第一单位为福建师范大学,我校硕士研究生林巧全为第一作者,研究得到国家自然科学基金资助。
官网链接:https://doi.org/10.1016/j.ensm.2025.104062