近日，我院陈大钦教授团队在天蓝光钙钛矿发光二极管（PeLEDs）研究方向取得新进展。研究团队针对准二维天蓝光PeLEDs中低维相在埋底界面无序富集、非辐射复合严重及发光光谱展宽等关键问题，提出螺环构型自组装分子界面调控策略，实现对界面分子聚集、缺陷态和垂直相分布的协同调控，获得了兼具高效率、超窄发光光谱、低启动电压和良好运行稳定性的天蓝光PeLEDs。相关研究成果以“Spiro-Configured Self-Assembling Molecule Modulates Phase Distribution at the Buried Interface for Efficient Sky-Blue Perovskite LEDs”为题，发表于国际材料期刊《Advanced Functional Materials》。
准二维钙钛矿具有高发光效率、带隙连续可调和良好溶液加工性，是实现高性能蓝光PeLEDs的重要材料体系。然而，多种低维相共存容易造成相分布不均和级联能量转移；尤其在埋底界面，低n相的无序富集会阻碍载流子输运，加剧非辐射复合和寄生发光，使器件效率、色纯度与稳定性难以兼顾。因此，构筑均匀有序、兼具缺陷钝化与结晶调控能力的埋底界面，是提升天蓝光PeLEDs综合性能的关键。
针对上述问题，研究团队设计了具有刚性正交螺环骨架和末端羧基的自组装分子SAF-PPA，并将其引入聚乙烯咔唑（PVK）空穴传输层与钙钛矿发光层之间。SAF-PPA的三维位阻构型可抑制传统线性分子的无序聚集，并通过π–π相互作用与PVK形成均匀界面网络，降低界面能量无序；其朝向钙钛矿一侧的羧基可与未配位Pb²⁺配位，提供成核位点并钝化埋底界面缺陷，同时与有机间隔阳离子相互作用，减少低n相在埋底界面的富集，促进更加均匀的垂直相分布。
图1：螺环构型自组装分子SAF-PPA及其对PVK/钙钛矿埋底界面的协同调控机制示意图
得益于上述协同调控，SAF-PPA修饰后的钙钛矿薄膜更加致密均匀，光致发光量子效率由43.6%提高至85.4%，非辐射复合和激子-声子耦合显著减弱。相应天蓝光PeLEDs在488 nm处实现稳定电致发光，最大外量子效率达到21.9%，启动电压低至1.95 V，仅为材料带隙电压的76%，电致发光半峰宽仅15.4 nm。在初始亮度为500 cd m⁻²的恒流运行条件下，代表性器件的T50寿命达到901.8 min。20个独立器件的平均外量子效率为20.08%，显示出良好的重复性。该研究有效缓解了准二维天蓝光PeLEDs中效率与光谱纯度之间的长期权衡，为兼具位阻效应和多重界面相互作用的新型界面材料设计提供了思路。
图2：SAF-PPA修饰天蓝光PeLEDs的外量子效率、不同驱动电压下的电致发光光谱及器件效率统计
福建师范大学为论文第一完成单位，我院博士研究生郑嵩为第一作者，海峡柔性电子（未来科技）学院博士研究生吴纪红为论文共同第一作者，我院王志斌副教授、陈大钦教授及海峡柔性电子（未来科技）学院王漾教授为共同通讯作者。该研究获得了国家自然科学基金及福建省自然科学基金等项目支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.78157
论文全文：
AFM-Zheng-online.pdf
